疏水与带电环境中二维单层受限水的动力学

利用分子动力学模拟，我们研究了类水 TIP5P 模型在亲水和疏水受限条件下的动力学。我们发现，在极端纳米受限（即受限表面之间仅有一层水分子）的情况下，水的动力学保持阿伦尼乌斯行为，且具有高达高温的极高活化能。在极性（亲水）受限情况下，水的中间时间尺度动力学发生显著改变，这可能是由于偶极子与表面电荷产生的有效电场之间的瞬态耦合所致。具体而言，我们发现，在极性表面存在时，单层水的动力学表现出反常区域——即横向均方位移除了弹道和扩散区域外，还显示出明显的超扩散中间时间尺度行为。我们通过提出一个简单模型来解释这些发现。此外，我们发现受限和表面极性改变了振动态密度，具体表现为与体相水相比，受限水中低频集体模式增强。最后，我们发现平移-取向耦合的长度尺度随表面极性强度的增加而增大。