亲溶剂与疏溶剂壁间反常流体的结构行为与动力学：模板化、塑形与超扩散

受限作用可以改变液态水（典型的反常液体）的动力学、热力学和结构性质。通过考虑一种适用于球状蛋白、胶体或液态金属的通用反常液体，我们利用分子动力学模拟研究了亲溶剂结构化壁和疏溶剂非结构化壁对流体相、晶体成核及动力学的影响。我们发现，在低温下，亲溶剂壁的高密度会在第一层诱导产生高密度、高能量的结构（“诱惑”效应）。进而，第一层对第二层产生“塑形”效应，决定了一种具有较低能量和密度的结构，更接近系统的平均密度。这种低密度、低能量的结构通过模板化效应进一步传播至后续各层，并在所研究的最低温度下可涉及所有现有层。因此，尽管高密度、高能量结构无法在第一层之外自我复制，但结构化壁可以通过各层间一系列的模板化、塑形和模板化效应产生长程影响。我们发现亲溶剂壁附近的溶剂动力学变慢，但由于冻结溶剂基质中存在超扩散液体脉，壁附近动力学表现出高度异质性。因此，第一水合层的部分冻结并不一定对应于输运性质方面通道截面的有效减小。