纳米孔表面离子电荷对受限水动力学的巨大效应
化学物理
2025-09-25 v1
摘要
界面相互作用显著改变了介孔结构中受限水的基本性质，对地质、物理化学和生物过程具有至关重要的影响。在此，我们聚焦于改变与可比孔径 (3.5-3.8 nm) 的纳米孔表面离子电荷对受限液态水动力学的影响。通过使用含有中性或带电形式化学相似桥连基元的两种周期性介孔有机硅 (PMO) 实现了对孔表面离子性的控制。在 245–300 K 温度范围内（含玻璃化转变），利用非相干准弹性中子散射 (QENS) 研究了纳米尺度上的水动力学。对于两种 PMO，水动力学揭示了两种不同的分子运动：快速局部运动和平移跳跃扩散。虽然中性 PMO 诱导适度的约束效应，但我们表明带电 PMO 大幅减缓水动力学，将平移扩散降低四倍并将停留时间增加一个数量级。值得注意的是，通过改变孔填充值，我们证明对于带电孔，该效应不仅限于表面结合水分子的界面层，还扩展到整个孔体积。因此，我们的观察表明，与简单改变亲水性相比，纳米孔中表面离子电荷对受限水相互作用的远程特性产生了巨大变化。这对于理解 (纳米)技术现象和过程中的广泛应用，如纳滤和膜设计，具有重要意义。
引用
@article{arxiv.2509.19802,
title = {Colossal Effect of Nanopore Surface Ionic Charge on the Dynamics of Confined Water},
author = {Armin Mozhdehei and Philip Lenz and Stella Gries and Sophia-Marie Meinert and Ronan Lefort and Jean-Marc Zanotti and Quentin Berrod and Markus Appel and Mark Busch and Patrick Huber and Michael Fröba and Denis Morineau},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.19802},
year = {2025}
}