对水中二体与三体相互作用的批判性评估
化学物理
2012-10-29 v1 计算物理
摘要
水在不同条件和不同环境下的微观行为仍然是激烈争论的主题。许多争议源于不同理论模型得出的相互矛盾的预测。相对于从力场或密度泛函理论得出的结论，高关联电子结构计算的可争议空间相对较小。不幸的是，此类从头算 (ab initio) 计算受到系统尺寸的严重限制。本研究对在 CCSD(T) 水平上评估的水的二体和三体相互作用进行了详细分析，以定量评估分子模拟中常用的几种力场、密度泛函理论和基于从头算的相互作用势的准确性。基于此分析，引入了一种新模型 HBB2-pol，该模型能够将水的二聚体和三聚体的 CCSD(T) 结果精确映射为高效的解析函数。通过与实验测定的第二和第三维里系数进行比较，进一步确立了 HBB2-pol 的准确性。
引用
@article{arxiv.1210.7003,
title = {A critical assessment of two-body and three-body interactions in water},
author = {Gregory R. Medders and Volodymyr Babin and Francesco Paesani},
journal= {arXiv preprint arXiv:1210.7003},
year = {2012}
}
备注
13 pages, 7 figures, 2 tables