一种用于力场的 Δ-机器学习方法，以 MB-pol 水势的 CCSD(T) 四体修正为例
化学物理
2024-07-30 v1
摘要
Δ-机器学习（Δ-ML）已被证明能够高效且有效地将低水平 ML 势能面提升至 CCSD(T) 精度。本文提出将该思路推广至一般力场，这类力场隐式或显式地包含多体效应。在描述这一通用方法后，我们以 MB-pol 水势为例进行说明：该势包含 CCSD(T) 二体与三体相互作用，但四体及更高体相互作用依赖于 TTM4-F。MB-pol 的（TTM4-F）四体相互作用在极短程下失效，对于水六聚体的某些异构体误差可达 0.84 kcal/mol，主要源于四体误差。我们采用 Δ-ML 对四体相互作用进行修正，所用数据集为近期我们开发新水势 q-AQUA 时所采用的 CCSD(T) 四体能量数据。该四体修正提高了 MB-pol 势对水六聚体 8 种异构体相对能量及谐频精度的描述。新势函数在极短程下具有鲁棒性，因而可可靠地用于高压和/或高温模拟。
引用
@article{arxiv.2206.04254,
title = {A $\Delta$-Machine Learning Approach for Force Fields, Illustrated by a CCSD(T) 4-body Correction to the MB-pol Water Potential},
author = {Chen Qu and Qi Yu and Riccardo Conte and Paul L. Houston and Apurba Nandi and Joel M. Bowman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.04254},
year = {2024}
}