基于分子轨道机器学习的普适密度矩阵泛函：在有机分子中的可迁移性
化学物理
2019-04-17 v3 机器学习
摘要
我们探讨了在多大程度上可利用机器学习准确且可迁移地预测后 Hartree-Fock 相关能。提出了特征设计与选择的改进策略，并将基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）方法应用于若干测试体系。引人注目的是，对于 MP2、CCSD 和 CCSD(T) 理论级别，研究表明单个水分子在热可及（350 K）势能面可用仅从随机几何下的单次参考计算训练得到的模型描述到 1 毫哈特里以内。为探索可描述的化学多样性广度，MOB-ML 还应用于一个包含 7211 个重原子数至多 7 的有机模型在热化（350 K）几何下的新数据集。与先前报道的 -ML 方法相比，MOB-ML 以少三倍的训练几何达到化学精度。最后，一项可迁移性测试用为七重原子体系训练的模型预测十三重原子体系的能量，显示 MOB-ML 比 -ML 少 36 倍训练计算量即达到化学精度（140 次对比 5000 次训练计算）。
引用
@article{arxiv.1901.03309,
title = {A Universal Density Matrix Functional from Molecular Orbital-Based Machine Learning: Transferability across Organic Molecules},
author = {Lixue Cheng and Matthew Welborn and Anders S. Christensen and Thomas F. Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.03309},
year = {2019}
}
备注
8 pages, 3 figures