用于分子激发谱的机器学习多体格林函数

我们提出了一个机器学习（ML）框架，用于预测分子系统的格林函数，由此可获得量子多体水平的光电子能谱和准粒子能量。采用核岭回归从静态和动态平均场电子特征预测紧致虚频网格上的自能矩阵元，通过解析延拓和戴森方程可直接得到实频多体格林函数。特征和自能矩阵在对称适配的内禀原子轨道加投影原子轨道基中表示，以强制旋转不变性。我们通过展示在多数体微扰理论（GW）或全构型相互作用水平上对态密度（DOS）和准粒子能量的准确预测，证明了所提ML方法跨分子尺寸和化学物质的良好可迁移性和高数据效率。对于在从QM7和QM9数据集中随机采样的1995个分子中取48个训练的ML模型，我们报告相比GW@PBE0的ML预测HOMO和LUMO能量的平均绝对误差分别为0.13 eV和0.10 eV。我们进一步通过将同一ML模型应用于预测具有多达44个重原子的更大有机分子的DOS，展示了该方法的能力。