基于格林函数的众生 quantum chemistry 深度学习统一框架

量子众生方法提供了系统化的计算分子和材料电子性质的途径，但高计算成本限制了其在大规模应用中的使用。由于众生波函数的复杂性，能够捕捉基本众生物理的机器学习模型仍有限。本文提出了针对众生 Green's 函数的深度学习框架，统一了地面和激发态电子性质的预测，同时为众生电子关联效应提供了物理见解。通过从均场特征学习 $GW$ 或耦合簇自能，我们的图神经网络在预测一、两粒子激发态以及可由一粒子密度矩阵导出的量值方面达到了竞争的性能。我们展示了其在分子键断裂过程中，跨化学物种、系统规模、分子构象和关联强度的高数据效率和良好可迁移性，通过多个分子和纳米材料基准测试。本工作开辟了利用机器学习解决众生问题的机遇。