基于分子轨道基组的机器学习电子结构可迁移性
化学物理
2018-10-16 v2
摘要
我们提出一种利用 Hartree-Fock 输入预测电子结构关联能的机器学习（ML）方法。总关联能按占据分子轨道的个体与成对贡献表示，并采用高斯过程回归基于分子轨道性质（如 Fock、库仑与交换矩阵元）的特征集预测这些贡献。为最大化跨化学体系的可迁移性与特征集的紧凑性，我们避免通常以原子或几何特定信息（如原子/元素类型、键类型或局域分子结构）规定 ML 特征。给出了 MP2 与 CCSD 能量对一系列体系的 ML 预测，表明该方法在化学族内与跨化学族均保持精度并提供可迁移性；这包括对训练集中未包含的原子类型与元素的分子预测。该方法以其当前形式及作为 ML 用于设计广义密度矩阵泛函的概念验证均具前景。
引用
@article{arxiv.1806.00133,
title = {Transferability in Machine Learning for Electronic Structure via the Molecular Orbital Basis},
author = {Matthew Welborn and Lixue Cheng and Thomas F. Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:1806.00133},
year = {2018}
}
备注
8 pages, 5 figures