基于分子轨道的机器学习精度与可迁移性改进：有机物、过渡金属配合物、非共价相互作用与过渡态
化学物理
2021-03-17 v2
摘要
基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）提供了一种通用框架，以求解分子轨道的代价预测精确的相关能。我们证明了在为机器学习模型生成输入时保持物理约束（包括不变性条件和大小一致性）的重要性。针对涵盖热可及有机物与含过渡金属分子的总能量与相对能量、非共价相互作用以及过渡态能量的不同数据集，展示了数值上的改进。MOB-ML 仅需 QM7b-T 数据集 1% 的训练数据（即仅 70 个重原子数不超过 7 的有机分子），即可以亚 kcal/mol 的精度预测该数据集剩余 99% 分子的总能量。当迁移至由十三个重原子分子组成的数据集时，该 MOB-ML 模型显著优于其他方法，且在按电子数归一（size intensive）的基础上未损失精度。研究表明，MOB-ML 也适用于向外推过渡态结构，仅基于反应物/产物类结构训练时，对丙二醛分子内质子转移的能垒区域预测误差在 0.35 kcal/mol 以内。最后，利用高斯过程方差可实现主动学习策略，以最小代价将 MOB-ML 模型扩展至化学空间的新区域。我们通过将 QM7b-T 模型扩展至描述蛋白质主链-主链相互作用数据集中的非共价相互作用（精度达 0.28 kcal/mol）来展示该主动学习策略。
引用
@article{arxiv.2010.03626,
title = {Improved accuracy and transferability of molecular-orbital-based machine learning: Organics, transition-metal complexes, non-covalent interactions, and transition states},
author = {Tamara Husch and Jiace Sun and Lixue Cheng and Sebastian J. R. Lee and Thomas F. Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.03626},
year = {2021}
}