化学空间中有机与生物子集间的非共价相互作用：基于机器学习参数化的物理势

经典分子间势通常需要对所考虑的任何新化合物进行广泛的参数化过程。为了免去预先参数化，我们提出了一种将基于物理的势与机器学习（ML）相结合的方法，称为 IPML，它可在小型中性有机和生物相关分子间迁移。ML 模型提供对依赖于环境的局部原子性质的即时预测：静电多极系数（与先前报道的结果相比误差显著降低）、价原子密度的布居与衰减率，以及 H、C、N 和 O 原子在不同构象和化学组成下的极化率。这些参数能够准确计算分子间贡献——静电、电荷渗透、排斥、诱导/极化和多体色散。与其他势不同，该模型在处理新分子和构象时具有可迁移性，无需显式的预先参数化：所有局部原子性质均由 ML 预测，仅留八个全局参数——在所有化合物中一次性优化完成。我们在处于及偏离平衡间距的各种气相二聚体上验证了 IPML，对于几个代表生物相关分子中非共价相互作用的化学和构象多样化数据集，我们获得了介于 0.4 和 0.7 kcal/mol 之间的平均绝对误差。我们进一步关注氢键复合物——由于其方向性特征而至关重要且具挑战性——其中 DNA 碱基对和氨基酸数据集产生了极其令人鼓舞的 1.4 kcal/mol 误差。最后，作为初步探索，我们在更致密的系统中考察了 IPML：水团簇、超分子主客体复合物和苯晶体。