基于分子轨道的机器学习的解析梯度
化学物理
2021-04-07 v1
摘要
基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）能够以获取分子轨道的代价预测精确的相关能。在此，我们给出MOB-ML解析核梯度的推导、实现与数值演示，这些梯度在一般拉格朗日框架下表述，以对分子轨道施加正交性、局域化和Brillouin约束。MOB-ML梯度框架对于回归技术（例如高斯过程回归或神经网络）和MOB特征设计具有通用性。我们表明，在ISO17数据集上，MOB-ML梯度与其他机器学习方法相比高度精确，而前者仅以数百个分子的能量进行训练，其他机器学习方法则需数十万个分子的能量和梯度。MOB-ML梯度还被证明可给出精确的优化结构，其梯度评估的计算代价与Hartree-Fock理论或杂化DFT相当。
引用
@article{arxiv.2012.08899,
title = {Analytical Gradients for Molecular-Orbital-Based Machine Learning},
author = {Sebastian J. R. Lee and Tamara Husch and Feizhi Ding and Thomas F. Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2012.08899},
year = {2021}
}