用于预测电子激发动力学的循环神经网络

我们展示了一种基于机器学习的方法，该方法可以学习受离子辐照的小分子的时间相关电子激发动力学。循环神经网络集成在由含时密度泛函理论生成的数据上进行训练，以将原子位置与分子轨道占据数关联起来。使用主动学习过程，新数据被增量且高效地添加到训练数据中，从而提高模型准确性。发现由循环神经网络集成预测的轨道占据数变化，其误差和一个标准差的不确定度比轨道占据数的典型值小两个数量级。训练好的循环神经网络集成显示出对未用于训练模型的分子的有限泛化能力。在这种情况下，模型能够识别关键的定性特征，但难以匹配定量值。这里开发的机器学习程序可能具有广泛的适用性，并有可能通过大幅降低计算成本并为多尺度模拟提供代理模型，从而能够研究广泛的材料和动力学过程。