基于分子轨道的机器学习能量预测：通过化学空间无监督聚类实现高精度
化学物理
2023-03-28 v1 机器学习
摘要
我们引入一种无监督聚类算法，以基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）提升能量预测的训练效率与精度。该工作通过高斯混合模型（GMM）以完全自动的方式确定聚类，并简化了早期的监督聚类方法[J. Chem. Theory Comput., 15, 6668 (2019)]，消除了对用户指定参数的需求以及额外分类器的训练。GMM产生的无监督聚类具有准确复现前沿分子轨道化学直观分组、且随训练样本增多性能提升的优势。监督或无监督聚类所得簇进一步与可扩展高斯过程回归（GPR）或线性回归（LR）结合，通过在每个簇中生成局部回归模型来精确学习分子能量。在回归器与聚类方法的四种组合中，GMM与可扩展精确高斯过程回归的组合（GMM/GPR）是MOB-ML最高效的训练方案。在类药物分子热化数据集上的分子能量学习数值测试表明，GMM/GPR相较于MOB-ML的其他训练方案（即监督回归-聚类结合GPR（RC/GPR）以及无聚类的GPR）具有更优的精度、可迁移性与学习效率。在相同基准数据集上，GMM/GPR也提供了优于文献报道的分子能量预测。凭借更低的复杂度标度，在训练规模为6500个QM7b-T分子时，GMM/GPR的挂钟训练时间相较可扩展精确GPR实现了10.4倍加速。
引用
@article{arxiv.2204.09831,
title = {Accurate Molecular-Orbital-Based Machine Learning Energies via Unsupervised Clustering of Chemical Space},
author = {Lixue Cheng and Jiace Sun and Thomas F. Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.09831},
year = {2023}
}
备注
28 pages, 7 figures