基于分子轨道机器学习的回归-聚类以提升精度并降低训练成本
化学物理
2023-03-28 v4 机器学习
摘要
以分子轨道基（MOB）特征表示的机器学习（ML）已被证明是一种准确且可迁移的、用于预测后 Hartree-Fock 关联能的方法。MOB-ML 此前的应用采用高斯过程回归（GPR），其在小训练集下提供良好预测精度；然而，GPR 的训练成本随数据量三次方增长，并在大训练集时成为计算瓶颈。在当前工作中，我们通过引入 MOB-ML 的聚类/回归/分类实现来解决该问题。第一步，使用回归聚类（RC）划分训练数据以最佳拟合线性回归（LR）模型集成；第二步，每个簇独立回归，使用 LR 或 GPR；第三步，训练随机森林分类器（RFC）以基于 MOB 特征值预测簇分配。经检视，RC 重现了前线分子轨道在化学上直观的分组，且 MOB-ML 的 RC/LR/RFC 与 RC/GPR/RFC 组合实现在大幅降低挂钟训练时间的同时提供了良好预测精度。对于含 7211 个至多七个重原子的有机分子热化几何的数据集，两种实现均仅用 300 个训练分子即达到化学精度（1 kcal/mol 误差），同时相较于无聚类的 MOB-ML 分别实现 35000 倍和 4500 倍的挂钟训练时间缩减。所得模型也被证明在仅以小分子训练数据预测大分子能量时保持可迁移性。最后，表明限制每簇训练数据点数量可在挂钟训练时间几乎不增加的情况下进一步提升预测精度。
引用
@article{arxiv.1909.02041,
title = {Regression-clustering for Improved Accuracy and Training Cost with Molecular-Orbital-Based Machine Learning},
author = {Lixue Cheng and Nikola B. Kovachki and Matthew Welborn and Thomas F. Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:1909.02041},
year = {2023}
}
备注
31 pages, 10 figures, with an SI