用于模拟含开放金属位点 MOF 中 H$_2$ 吸附/扩散的机器学习势
材料科学
2023-07-31 v1 计算物理
摘要
含有开放金属位点（OMS）的金属-有机框架（MOFs）已被认为是许多具有社会相关性的吸附应用（包括 CO 捕集、天然气净化和 H 存储）中有前景的吸附剂。推导通用的原子间势以准确有效地评估 MOFs 对 H 的吸附至关重要。在此方向上，作为概念验证，我们选取了此前被认为是有潜力 H 吸附候选者的含 Al-OMS 的 Al-soc-MOF，并从最初由 ab-initio 分子动力学（AIMD）模拟生成的数据集推导出一种机器学习势（MLP）。该 MLP 进一步被用于 MD 模拟，以探究 H 的结合模式及其在 10K 至 90K 范围内于 MOFs 孔中的温度依赖分布。进一步进行了 MLP-巨正则蒙特卡洛（GCMC）模拟，以预测 Al-soc-MOF 在 77K 下的 H 吸附等温线，并通过重量法吸附测量进一步证实。作为进一步步骤，进行了基于 MLP 的 MD 模拟以预估 H 在该 MOF 中的动力学。本工作给出了首个能够准确描述具有挑战性的 H 客体分子与含 OMS 的 MOFs 之间相互作用的 MLP。这一创新策略应用于因高度可极化性质及仅能由量子计算准确描述的量子力学效应而最为复杂的分子之一，为对含 OMS 的 MOFs 进行更系统、准确且高效的 H 吸附计算机评估，并拓展至多种分子的低压捕集/传感铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2307.15528,
title = {Machine Learning Potential for Modelling H$_2$ Adsorption/Diffusion in MOF with Open Metal Sites},
author = {Shanping Liu and Romain Dupuis and Dong Fan and Salma Benzaria and Michael Bonneau and Prashant Bhatt and Mohamed Eddaoudi and Guillaume Maurin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.15528},
year = {2023}
}
备注
11 pages, 4 figures