金属-氧化物界面吸附能的可解释机器学习预测
材料科学
2025-08-05 v1
摘要
将 转化为高附加值化合物是储存和再利用大气 排放努力的重要组成部分。这里我们关注在所谓反催化剂上的 加氢：负载在金属表面上的过渡金属氧化物团簇。用于计算筛选此类候选催化剂材料的传统方法依赖于密度泛函理论 (DFT) 以获得准确的吸附能，但计算成本高昂。在此，我们提出了一个机器学习 (ML) 加速的工作流，用于获取金属-氧化物界面的吸附能。我们枚举了团簇上可能的结合位点，并使用 DFT 对具有不同局部吸附物环境的子集进行了采样。该数据集用于探索可解释和黑盒 ML 模型，旨在揭示控制金属-氧化物界面吸附的电子和结构因素。此外，所探索的 ML 模型可用于对原始训练数据集之外结构的吸附能进行低成本预测。这里提出的工作流以及对金属-氧化物界面吸附能趋势的洞察，将有助于识别活性位点、预测复杂催化剂材料反应微动力学建模所需的参数，并加速数据驱动的催化剂设计。
引用
@article{arxiv.2505.21428,
title = {Interpretable machine learned predictions of adsorption energies at the metal--oxide interface},
author = {Marius Juul Nielsen and Luuk H. E. Kempen and Julie de Neergaard Ravn and Raffaele Cheula and Mie Andersen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.21428},
year = {2025}
}
备注
12 pages, 6 figures, 3 tables + supplementary material (15 pages, 13 figures, 6 tables) -- submitted to JCP