主动学习探索过渡金属配合物以发现方法不敏感且可合成获取的显色团
化学物理
2022-09-16 v2 材料科学
机器学习
生物大分子
摘要
以丰产过渡金属构成的过渡金属显色团因其于照明与无毒生物成像中的应用而成为重要设计目标，但其设计受限于同时具备可见光区最优目标吸收能量及明确基态的配合物之稀缺。机器学习（ML）加速发现可通过筛选更广阔空间克服此类挑战，但受限于 ML 模型训练所用数据保真度，而该数据通常来自单一近似密度泛函。为应对此局限，我们搜寻 Jacob 阶梯多个层级上 23 种密度泛函近似预测间的一致性。为加速发现可见光区吸收能量且最小化 MR 特征的配合物，我们使用二维高效全局优化从数百万配合物空间中采样候选低自旋显色团。尽管该大化学空间中潜在显色团稀缺（约 0.01%），我们识别出具有高似然（>10%）经计算验证的候选，且随主动学习中 ML 模型改善，代表发现加速达 1000 倍。来自含时密度泛函理论的 promising 显色团吸收光谱证实 2/3 候选具所需激发态性质。我们所得先导物之组成配体在文献中已展现有趣光学性质，例证了我们对真实设计空间构建与主动学习方法的有效性。
引用
@article{arxiv.2208.05444,
title = {Active Learning Exploration of Transition Metal Complexes to Discover Method-Insensitive and Synthetically Accessible Chromophores},
author = {Chenru Duan and Aditya Nandy and Gianmarco Terrones and David W. Kastner and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.05444},
year = {2022}
}