Transition1x——用于构建可泛化反应机器学习势的数据集
化学物理
2022-09-02 v2 人工智能
计算物理
摘要
机器学习（ML）模型虽然在分子动力学研究中很有用，但作为反应势垒搜索的替代势却成功有限。这是由于化学空间相关过渡态区域训练数据的稀缺。当前可用于在小分子系统上训练 ML 模型的数据集几乎仅包含平衡态或近平衡态的构型。本工作中，我们提出数据集 Transition1x，包含 960 万次在 wB97x/6-31G(d) 理论水平下反应路径上及周围分子构型的密度泛函理论（DFT）力和能量计算。数据通过对 10k 个反应运行 Nudged Elastic Band（NEB）计算并保存中间计算生成。我们在 Transition1x 上训练最先进的等变图消息传递神经网络模型，并在流行的 ANI1x 和 QM9 数据集上交叉验证。我们表明，ML 模型无法仅通过在迄今流行的基准数据集上训练来学习过渡态区域的特征。Transition1x 是一个新的具有挑战性的基准，将为开发下一代也适用于远离平衡构型及反应体系的 ML 力场提供重要一步。
引用
@article{arxiv.2207.12858,
title = {Transition1x -- a Dataset for Building Generalizable Reactive Machine Learning Potentials},
author = {Mathias Schreiner and Arghya Bhowmik and Tejs Vegge and Jonas Busk and Ole Winther},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.12858},
year = {2022}
}