基于机器学习的过渡态能量预测：在单原子合金上的逆水煤气变换反应中的应用
材料科学
2026-03-26 v1 机器学习
摘要
由于过渡态（TS）搜索方法和密度泛函理论（DFT）等第一性原理方法成本高昂，获取准确的过渡态能量已成为计算筛选复杂材料和反应网络的瓶颈。本文提出了一种基于高斯过程回归与 Wasserstein Weisfeiler-Lehman 图核（WWL-GPR）的机器学习（ML）模型来预测 TS 能量。将该模型应用于预测单原子合金（SAA）催化剂上逆水煤气变换（RWGS）反应的吸附能和 TS 能量，结果表明，与基于标度关系或无图表示的 ML 模型的传统方法相比，该模型能显著提高预测精度。得益于模型训练的低成本，我们进一步训练了一组 WWL-GPR 模型，通过对训练数据进行子采样获取不确定性，并展示了这些不确定性如何通过构建一组微观动力学模型传递到转换频率（TOF）预测中。通过比较基于模型与基于 DFT 的 TOF 预测误差，我们发现与标度关系相比，WWL-GPR 模型将误差降低了近一个数量级。这证明了准确的能量预测对催化活性估算的关键影响。最后，我们应用该模型筛选了新材料，为 RWGS 确定了有前景的催化剂。本研究突出了将先进 ML 技术与 DFT 和微观动力学建模相结合在筛选如 RWGS 等复杂反应催化剂方面的强大能力，为未来的催化剂设计提供了稳健的框架。
引用
@article{arxiv.2505.00574,
title = {Transition States Energies from Machine Learning: An Application to Reverse Water-Gas Shift on Single-Atom Alloys},
author = {Raffaele Cheula and Mie Andersen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.00574},
year = {2026}
}