基于 TM23 数据集的机器学习力场揭示过渡金属中多体相互作用的复杂性
材料科学
2023-09-27 v2 应用物理
化学物理
计算物理
摘要
本工作考察了 d 区元素块体固相与液相的机器学习力场（MLFFs）在准确性方面相关的挑战。我们详尽地对比了两种主流 MLFF 模型在过渡金属上力、能量与应力预测的表现：基于核的原子团簇展开方法（使用稀疏高斯过程实现的 FLARE）与等变消息传递神经网络（NequIP）。早期过渡金属呈现出更高的相对误差，且相比晚期的铂族与造币族元素更难学习，这一趋势在不同模型架构中均持续存在。通过对具有不同多体阶数与角分辨率的表示的性能进行比较，揭示了不同金属间原子相互作用复杂性的趋势。基于费米能级附近占据与未占据 d 态的微扰理论论证，我们确定早期过渡金属在费米能级上下均存在大而尖锐的 d 态密度，导致其势能面更复杂、更难学习。提高虚构电子温度（smearing）会改变力的角敏感性，并使早期过渡金属力更易学习。本工作阐明了当前主流 MLFFs 在捕捉金属键复杂性质方面的挑战，并提供了一个面向过渡金属的参考数据集，旨在基准测试准确性并改进新兴机器学习近似的发展。
引用
@article{arxiv.2302.12993,
title = {Complexity of Many-Body Interactions in Transition Metals via Machine-Learned Force Fields from the TM23 Data Set},
author = {Cameron J. Owen and Steven B. Torrisi and Yu Xie and Simon Batzner and Kyle Bystrom and Jennifer Coulter and Albert Musaelian and Lixin Sun and Boris Kozinsky},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.12993},
year = {2023}
}
备注
main text: 21 pages, 9 figures, 2 tables. supplementary information: 57 pages, 83 figures, 20 tables