分子晶体中多晶型转变和固态反应的爬坡弹性带计算
化学物理
2025-06-17 v2
摘要
固态转变（如分子晶体中的多晶型转变和化学反应）的建模对于药物设计和新合成方法的开发等许多应用至关重要。然而，通过爬坡弹性带（NEB）计算进行描述面临几个关键挑战。首先，基于线性插值的自动初始路径生成对于周期性系统通常失败，导致不切实际的几何结构和原子碰撞。其次，所需的系统尺寸通常在计算成本方面超出了密度泛函理论（DFT）计算的范围，但其准确性又是必需的。为了解决这些问题，我们引入了一种混合插值方法，该方法将晶格参数的线性插值与分子内碎片或分子间片段的球面线性插值（SLERP）相结合，确保平滑且真实的路径。此外，我们基于SO3krates等变神经网络架构训练了机器学习力场（MLFFs），并对其进行了基准测试，以加速NEB计算，同时保持接近DFT的准确性。我们将我们的方法应用于两种多晶型转变和一个固态Diels-Alder反应，并表明我们的新插值方法能够可靠地生成可行的初始路径。MLFFs在PBE+MBD参考数据上训练，并以0.4 kJ/mol的平均绝对误差再现了DFT晶格能量。这些结果凸显了先进插值技术与MLFFs相结合在实现分子晶体固态转变的自动化、准确和高效探索方面的潜力。
关键词
引用
@article{arxiv.2410.10506,
title = {Nudged-Elastic Band Calculations of Polymorph Transitions and Solid-State Reactions in Molecular Crystals},
author = {Natalia Goncharova and Johannes Hoja},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.10506},
year = {2025}
}