基于微调 CHGNET 势能的高通量 NEB 锂离子导体发现

固态电解质是实现全固态电池开发的关键。虽然基于密度泛函理论（DFT）的 nudged elastic band（NEB）和 ab initio 分子动力学（AIMD）方法提供了关于锂离子迁移势垒和离子导电性的基本见解，但计算成本使大规模材料探索变得具有挑战性。本研究开发了集成微调通用机器学习原子势（uMLIPs）的高通量 NEB 计算框架，实现了基于态势理论的迁移势垒加速预测，以高效发现快速离子导体。该框架自动构建初始/最终态和迁移路径，缓解了由于训练数据中高能态不足导致的预训练势能不准确势垒预测问题。我们将微调的 CHGNet 模型引入 NEB/MD 计算中，dual CHGNet-NEB/MD 在计算速度和准确性之间取得平衡，已在 NASICON 型 Li$_{1+x}$Al$_x$Ti$_{2-x}$(PO$_4$)$_3$（LATP）结构中验证。通过高通量筛选，我们识别出正交相 Pnma 族结构（LiMgPO$_4$、LiTiPO$_5$ 等），可作为快速离子导体的有前景的框架。它们的离子取代掺杂变体 Li$_{0.5}$Mg$_{0.5}$Al$_{0.5}$PO$_4$ 和 Li$_{0.5}$TiPO$_{4.5}$F$_{0.5}$ 被预测将具有低激活能以及 0.19 mS/cm 和 0.024 mS/cm 的高离子导电性。