预训练通用机器学习原子势用于锂离子电池液体电解质的物化化学模拟

实现锂离子电池更高的工作电压、更快的充电速度以及更广的温度范围，势在要求对电解质的工程化取得突破。然而，优化溶剂、盐类和添加剂的组合方案的复杂性，限制了实验和计算筛选液体电解质的有效性。最近，出现了预训练通用机器学习原子势 (MLIP) 作为具备高精度和高效率用于复杂化学空间计算探索的有前景的工具。本研究评估了最新无等变预训练 MLIP SevenNet-0 在预测液体电解质关键属性（包括溶解行为、密度和离子输运）方面的性能。为评估其在大规模材料筛选中的适用性，我们考虑了由 20 种溶剂组成的数据集。虽然 SevenNet-0主要是在无机化合物上训练的，但其对液体电解质性质的预测与实验和 $ab initio$ 数据表现出良好的一致性。然而，仍识别出系统性误差，尤其是液体电解质密度的预测值。为解决这一局限，我们对 SevenNet-0 进行微调，实现了显著降低的计算成本，同时获得更高的准确率。分析训练集表明，该模型通过在化学空间中进行泛化而非记忆特定构型来实现其准确性。本工作凸显了 SevenNet-0 作为液体电解质系统未来工程化强大工具的潜力。