从 OMol25 训练的跨分子势预测与实验验证电解质溶剂结构
化学物理
2026-03-23 v1
摘要
大规模化机器学习原子势 (MLIP) 训练数据正在通过近乎 DFT 精度的速度实现计算化学的革命性变革，这种速度是 DFT 的 10,000 倍。虽然先前的 MLIP 训练数据集已针对电解质的合适元素覆盖范围进行了构建，但基于无机材料的训练数据集仍占主导。Open Molecules 2025 (OMol25) 数据集提供了大规模分子 DFT MLIP 训练数据，具备广泛的元素覆盖范围，并特别抽样了数千万电解质配置。本文将计算建模与实验验证相集成，系统评估大规模 MLIP 在 OMol25 上预训练后，对 Na 离子电解质在不同物理化学条件和组成范式下的纳米尺度结构组织和离子溶剂特征的准确解析能力。我们发现，OMA-OMol 在预测实验测量的密度和 X 射线结构因子方面，优于仅基于无机材料数据训练的先进模型。使用 UMA-OMol，我们进一步分析了溶剂结构随阳离子身份、阴离子化学、盐浓度和溶剂拓扑变化的系统性趋势。我们观察到，随着系统温度的升高，溶剂环境的各向异性性增强，扰动阳离子-溶剂相互作用，促进接触离子对 (CIP) 的形成。此外，glyme 基电解质溶剂拓扑的细微变化会导致离子关联和溶剂结构发生显著变化。所呈现的实验一致性和微观洞察为 OMol25 训练的 MLIP 作为实现预测性高通量电解质仿真的实用途径奠定了基础。
引用
@article{arxiv.2603.20183,
title = {Prediction and Experimental Verification of Electrolyte Solvation Structure from an OMol25-Trained Interatomic Potential},
author = {Nitesh Kumar and Jianwei Lai and Casey S. Mezerkor and Jiaqi Wang and Kamila M. Wiaderek and J. David Bazak and Samuel M. Blau and Ethan J. Crumlin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.20183},
year = {2026}
}