基于神经网络互作用势的聚合物电解质膜中质子传输的大规模、长时间原子分辨模拟
材料科学
2025-03-27 v1 计算物理
摘要
近年来，机器学习互作用势(MLIP)因能够在保持与基于密度泛函理论(DFT)和ab initio波函数理论相当精度的同时实现大规模、长时间的原子分辨模拟而引起广泛关注。然而，MLIP基于的分子动力学(MD)模拟与采用传统经典势能的MD模拟相比稳定性较低。分析高度异构系统或无定形材料往往需要大规模、长时间的模拟，因而亟需开发能够实现稳定MD模拟的鲁棒型MLIP。本研究采用我们所开发的神经网络势能(NNP)生成器，构建了一个能够在广泛水化程度下进行大规模、长时间Nafion聚合物电解质膜MD模拟的NNP模型。通过在活跃学习循环中不断扩充数据集，我们成功构建了一个稳健的深度势能(DP)模型。具体而言，通过将非平衡DPMD模拟中获取的非平衡结构样本与结合最小原子间距的三维结构特征空间中的结构筛选相结合，显著提升了DP模型的鲁棒性，从而能够进行约10,000至20,000个原子、持续31纳秒的大规模Nafion系统的稳定MD模拟。采用所开发DP模型进行的MD模拟得到的氢原子自扩散系数在广泛水化程度范围内更贴近实验值。
引用
@article{arxiv.2503.20412,
title = {Large-Scale, Long-Time Atomistic Simulations of Proton Transport in Polymer Electrolyte Membranes Using a Neural Network Interatomic Potential},
author = {Yuta Yoshimoto and Naoki Matsumura and Yuto Iwasaki and Hiroshi Nakao and Yasufumi Sakai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.20412},
year = {2025}
}
备注
39 pages, 8 figures