开发用于预测铂基燃料电池中结构、输运和反应性的机器学习原子间势
化学物理
2026-04-03 v2
摘要
近年来，机器学习原子间势（MLIPs）在精度、速度和数据效率方面取得了快速进展。然而，在多组分系统中训练稳健的 MLIPs 仍然是一个挑战。在这项工作中，我们通过构建一个多样化的训练集来充分描述本体聚合物和界面催化剂-聚合物相互作用，训练了一个 MLIP 来描述水合 Nafion 离聚物和铂催化剂，它们是燃料电池的重要组成部分。我们发现，主动学习在减少不确定性和误差方面对初始数据集的改进很小，这表明需要更有效的方法来高效探索复杂的多组分系统中的相关相互作用。我们使用训练好的 MLIP 研究了铂-Nafion 系统的性质，包括聚合物结构、本体 Nafion 聚合物中及铂-Nafion 界面附近的质子迁移率，以及界面附近和远离界面的反应，发现训练集中包含的结构和反应结果优异。输运似乎得到了很好的描述，同时捕捉到了载体输运和 Grotthuss 跳跃机制，尽管由于需要数十纳秒的计算，而这对当前最先进的 MLIPs 来说具有挑战性，因此未计算收敛的扩散系数。该模型提供的综合见解可用于优化燃料电池性能，并且该方法可应用于其他结构和输运及反应性共同影响整体观测性能的化学过程和器件。
引用
@article{arxiv.2505.01963,
title = {Development of machine-learned interatomic potentials to predict structure, transport, and reactivity in platinum-based fuel cells},
author = {Kamron Fazel and Sam Brown and Jacob Clary and Pritom Bose and Nima Karimitari and Amalie L. Frischknecht and Ravishankar Sundararaman and Derek Vigil-Fowler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.01963},
year = {2026}
}