从周期表中分子的电子结构中学习
化学物理
2025-12-09 v2 材料科学
机器学习
摘要
机器学习原子势能(MLIPs)需要大量原子结构数据来学习力和能量，其性能随训练集大小的提升而继续提高。与此同时，背后随数据一起提供的哈密顿矩阵 H 的数据量更大，迄今为止尚未被用于此目的。本文提供了将轨道相互作用数据整合到原子水平性质训练管道中的方法。我们首先引入 HELM（"Hamiltonian-trained Electronic-structure Learning for Molecules"），这是一种领先的哈密顿量预测模型，旨在通过缩放到拥有 100+ 原子、高元素多样性以及包括扩散函数的大型基组的结构，弥合哈密顿量预测与通用 MLIPs 之间的差距。为配合 HELM，我们发布了名为 'OMol_CSH_58k' 的精选哈密顿矩阵数据集，其元素多样性（58 个元素）、分子大小（最高达150个原子）和基组（def2-TZVPD）前所未有。最后，我们提出 "哈密顿量预训练" 作为从有限原子结构中提取原子环境有意义描述符的方法，并将这一共享嵌入空间重新用于提高在数据有限 regime 下能量预测的性能。我们的结果凸显了电子相互作用作为化学空间表征的丰富且可迁移的数据源。
引用
@article{arxiv.2510.00224,
title = {Learning from the electronic structure of molecules across the periodic table},
author = {Manasa Kaniselvan and Benjamin Kurt Miller and Meng Gao and Juno Nam and Daniel S. Levine},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.00224},
year = {2025}
}