CHGNet：用于电荷感知原子建模的预训练通用神经网络势
材料科学
2023-06-22 v2 机器学习
摘要
对具有复杂电子相互作用的大规模系统进行模拟仍然是材料原子建模面临的最大挑战之一。尽管经典力场通常无法描述电子态与离子重排之间的耦合，但更精确的从头算分子动力学受限于计算复杂度，无法进行长时间和大规模的模拟，而这对于研究许多具有技术意义的现象（如反应、离子迁移、相变和降解）是必不可少的。在这项工作中，我们提出了晶体哈密顿图神经网络（CHGNet）作为一种新型机器学习原子间势（MLIP），使用基于图神经网络的力场来建模通用的势能面。CHGNet 在 Materials Project 轨迹数据集的 energies、forces、stresses 和 magnetic moments 上进行了预训练，该数据集包含超过 10 年的约 150 万种无机结构的密度泛函理论静态和弛豫轨迹。显式包含 magnetic moments 使得 CHGNet 能够学习并准确表示电子的轨道占据，增强了其描述原子和电子自由度的能力。我们展示了 CHGNet 在固态材料中的若干应用，包括 LiMnO 的电荷感知分子动力学、LiFePO 的有限温度相图以及石榴石导体中的 Li 扩散。我们批判性地分析了包含电荷信息对于捕捉适当化学性质的意义，并为具有先前 MLIPs 无法观察到的额外电子自由度的离子系统提供了新见解。
引用
@article{arxiv.2302.14231,
title = {CHGNet: Pretrained universal neural network potential for charge-informed atomistic modeling},
author = {Bowen Deng and Peichen Zhong and KyuJung Jun and Janosh Riebesell and Kevin Han and Christopher J. Bartel and Gerbrand Ceder},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.14231},
year = {2023}
}