通用机器学习原子势能函数已准备就绪用于固态离子导体
材料科学
2025-02-17 v1 机器学习
摘要
随着能源存储技术的快速发展，高性能固态电解质(SSEs)已成为下一代锂离子电池的关键材料。这些材料需要具备高离子导电性、优异的电化学稳定性和良好的机械性能，以满足电动汽车和便携式电子产品的需求。然而，传统方法如密度泛函理论(DFT)和经验力场因计算成本高、规模性差以及在材料体系间准确性有限等问题面临挑战。通用机器学习原子势能(uMLIPs)因其高效性和接近DFT水平的准确性而成为具有潜力的解决方案。本文系统评估了六种先进的uMLIP模型(MatterSim, MACE, SevenNet, CHGNet, M3GNet, ORBFF)在能量、力、热力学性质、弹性模量及锂离子扩散行为方面的表现。结果表明，MatterSim在几乎所有指标上均优于其他模型，尤其在复杂材料体系中展现出卓越的准确性和物理一致性。其他模型因能量不一致或训练数据覆盖不足等问题表现出显著偏差。进一步分析发现，MatterSim在锂离子扩散率计算中能与参考值取得良好一致，尤其在室温下。针对Li3YCl6和Li6PS5Cl的研究揭示了晶体结构、阴离子无程度及Na/Li排列方式对离子导电性的影响。合适的S/Cl无程度和优化的Na/Li排列可增强扩散路径的连通性，显著提升整体离子传输性能。
引用
@article{arxiv.2502.09970,
title = {Universal Machine Learning Interatomic Potentials are Ready for Solid Ion Conductors},
author = {Hongwei Du and Jian Hui and Lanting Zhang and Hong Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.09970},
year = {2025}
}