机器学习辅助发现多种新型固态锂离子导电材料

我们通过由基于机器学习的方法引导的密度泛函理论模拟，发现了多种在室温下具有快速单晶锂离子导电性的新型结晶固态材料。新型固态锂超离子导体的发现对安全全固态锂离子电池的发展至关重要。由于对快速离子导电的普适结构-性质关系缺乏深入理解，过去几十年对新固态锂离子导体的搜索主要依赖于试错性的计算与实验搜索。本工作中，我们利用基于机器学习（ML）的预测模型进行材料筛选，并结合密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）模拟计算离子导电率，对材料空间进行引导式搜索。这些材料是从超过12,000种具有高度结构与成分多样性的实验合成与表征候选材料中筛选而得。与随机搜索材料空间相比，我们发现ML引导搜索识别快速锂离子导体的可能性高出2.7倍，且室温锂离子导电率的对数平均值至少提升45倍。该ML模型的F1分数为0.50，是完全随机猜测预期F1分数的3.5倍。在与六名该领域博士生的正面竞争中，我们发现基于ML的模型在从原子结构识别快速锂离子导体方面的F1分数达到人类专家的两倍，且速度提升千倍，清晰展示了该模型对研究界的实用价值。本文报道的所有导电材料均不含过渡金属，且预测具有低电子导电性、高抗氧化稳定性及高热力学稳定性。