NeuralNEB——神经网络可快速寻找反应路径
计算物理
2022-09-02 v3 机器学习
化学物理
摘要
密度泛函理论（DFT）等量子力学方法与高效的搜索算法结合，已成功用于研究反应体系的动力学。然而，DFT 对于大规模探索而言过于昂贵。机器学习（ML）模型已被证明是小分子 DFT 计算的优秀模拟器，并可能在此类任务中替代 DFT。对于动力学而言，成功主要依赖于模型准确预测过渡态和最小能量路径（MEP）附近势能面（PES）的能力。此前由于文献中相关数据的匮乏，这无法实现。本文中我们在来自 Transition1x 数据集的约 10,000 个基元反应上训练了基于最先进的等变图神经网络（GNN）的模型。我们将这些模型作为微动弹性带（NEB）算法的势函数，并在未见反应上对势垒能取得了 0.13±0.03 eV 的平均绝对误差（MAE）。我们将结果与在 QM9 和 ANI1x 上训练的等价模型进行比较。我们还与基于密度泛函的紧束缚（DFTB）比较，并在精度和计算资源上均优于后者。这意味着，在给定相关数据的情况下，ML 模型现已达到可应用于量子化学下游任务、超越简单分子特征预测的水平。
引用
@article{arxiv.2207.09971,
title = {NeuralNEB -- Neural Networks can find Reaction Paths Fast},
author = {Mathias Schreiner and Arghya Bhowmik and Tejs Vegge and Peter Bjørn Jørgensen and Ole Winther},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.09971},
year = {2022}
}