用于（QM）ML/MM分子动力学模拟的图卷积神经网络
化学物理
2022-10-05 v2
摘要
为准确研究凝聚相或酶内的化学反应，既需要量子力学描述，也需要充分的构型采样以得到收敛的估计。在此，量子力学/分子力学（QM/MM）分子动力学（MD）模拟发挥重要作用，以较低计算代价为感兴趣区域提供QM精度。然而，QM/MM模拟对于研究大体系长时间尺度仍过于昂贵。近来，已有机器学习（ML）模型被提出以替代QM描述。这些模型的主要局限在于准确描述凝聚相体系中的长程相互作用。为克服此问题，近期引入了一种工作流，在Δ-学习框架中结合半经验方法（即密度泛函紧束缚（DFTB））与高维神经网络势（HDNNP）。该方法已被证明能在1.4 nm截断范围内正确纳入长程相互作用。高效考虑长程效应的一个有前景的替代方法是开发用于预测势能面的图卷积神经网络（GCNN）。本工作中，我们研究了带或不带Δ-学习框架的GCNN模型在（QM）ML/MM MD模拟中的使用。我们表明，以DFTB为基线、采用GCNN的Δ-学习方法在我们关于水中溶质与化学反应的基准集上取得了有竞争力的性能。该方法进一步通过前瞻性（QM）ML/MM MD模拟视黄酸在水中的行为，以及S-腺苷甲硫氨酸与水中的胞嘧啶相互作用得以验证。结果表明，Δ-学习GCNN模型是凝聚相体系（QM）ML/MM MD模拟的一种有价值替代方案。
引用
@article{arxiv.2206.14422,
title = {Graph Convolutional Neural Networks for (QM)ML/MM Molecular Dynamics Simulations},
author = {Albert Hofstetter and Lennard Böselt and Sereina Riniker},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.14422},
year = {2022}
}