凝聚相体系 QM/MM 分子动力学模拟中的机器学习
化学物理
2021-04-15 v2 生物物理
计算物理
摘要
量子力学/分子力学（QM/MM）分子动力学（MD）模拟已被开发用于模拟分子体系，其中对电子结构变化的显式描述是必要的。然而，与完全经典的模拟相比，QM/MM MD 模拟计算代价高昂，因为所有价电子均被显式处理且需要自洽场（SCF）过程。近来，已有方法提出用机器学习（ML）模型替代 QM 描述。然而，由于长程相互作用，凝聚相体系对这些方法构成了挑战。在此，我们建立了一个工作流，将 MM 环境作为元素类型纳入高维神经网络势（HDNNP）中。拟合的 HDNNP 以静电嵌入方案描述 QM 粒子的势能面。因此，MM 粒子感受到来自极化 QM 粒子的力。为达到化学精度，我们发现即便简单体系也需要具有强梯度正则化、大量数据点以及相当多参数的模型。为解决该问题，我们将方法扩展至 delta-learning 方案，其中 ML 模型学习参考方法（DFT）与较廉价的半经验方法（DFTB）之间的差异。我们表明，此类方案可达到 DFT 参考方法的精度，同时所需参数显著更少。此外，delta-learning 方案能够在 1.4 nm 截断范围内正确纳入长程相互作用。通过对水中视黄酸以及水中 S-腺苷甲硫氨酸与胞嘧啶的相互作用进行 MD 模拟，对其进行了验证。所呈现的结果表明，delta-learning 是用于凝聚相体系（QM）ML/MM MD 模拟的一种有前景的方法。
引用
@article{arxiv.2010.11610,
title = {Machine Learning in QM/MM Molecular Dynamics Simulations of Condensed-Phase Systems},
author = {Lennard Böselt and Moritz Thürlemann and Sereina Riniker},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.11610},
year = {2021}
}