用于精确描述分子凝聚相体系的经典/机器学习混合力场
化学物理
2023-11-16 v1
摘要
电子结构方法原则上可对分子性质作出准确预测，然而其适用性受限于计算成本。经验方法成本较低，但存在固有近似，且依赖于训练数据的质量与数量。机器学习（ML）力场（FFs）的兴起进一步加剧了与训练数据相关的局限，尤其是对于难以生成大规模高质量训练数据集的凝聚相体系。在此，我们提出一种混合 ML/经典 FF 模型，其仅以真空中二聚体与单体的高质量 ab initio 数据作为参数，却可迁移至凝聚相体系。该混合模型将我们此前的 ML 参数化经典模型与针对经典近似失效情形的 ML 修正相结合，从而兼具经典 FFs 的鲁棒性与高效性以及 ML 的灵活性。在基准数据集与实验凝聚相数据（包括有机液体与小分子晶体结构）上的广泛验证表明，所提方法可促进 FF 的发展并释放经典 FFs 的全部潜力。
引用
@article{arxiv.2308.08984,
title = {Hybrid Classical/Machine-Learning Force Fields for the Accurate Description of Molecular Condensed-Phase Systems},
author = {Moritz Thürlemann and Sereina Riniker},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.08984},
year = {2023}
}