用于直接空气捕集中固体吸附剂变形建模的经典势能场与机器学习势能场比较
材料科学
2025-06-12 v1 化学物理
摘要
直接空气捕集 (DAC) 采用固体吸附剂如金属有机框架 (MOFs) 是实现负碳减排的有前景的途径。计算材料筛选可帮助从广阔的潜在吸附剂化学空间中识别出有前景的材料。实验表明，MOF框架的柔性以及由吸附分子引起的变形，显著影响吸附性能，如容量和选择性。势能场 (FF) 模型常作为更精确的密度泛函理论 (DFT) 计算的替代方案用于建模吸附剂，但大多数使用FF进行MOF建模的研究假设框架刚性以简化计算。虽然已为特定材料参数化了灵活的FF，但用于可靠建模吸附剂诱导变形以达到近DFT精度的通用性尚未得到界定。本工作对比了多个通用FF在描述DAC中吸附剂诱导变形方面的效果，基准测试其对DFT的贡献。具体而言，我们将常见的经典FF (UFF4MOF) 与多个机器学习 (ML) FF：M3GNet、CHGNet、MACE-MP-0、MACE-MPA-0、eSEN，以及由近期Open DAC 2023数据集开发的Equiformer V2模型进行比较。我们的结果表明，当前的经典方法在描述框架变形方面不足，尤其是在DAC场景中，吸附分子与MOF框架之间存在强相互作用。我们测试的 emerging ML方法——特别是CHGNet、MACE-MP-0和Equiformer V2——比经典FF更适合模拟DFT所描述的变形行为，但未达到实际预测所需的精度。
引用
@article{arxiv.2506.09256,
title = {Comparing classical and machine learning force fields for modeling deformation of solid sorbents relevant for direct air capture},
author = {Logan M. Brabson and Andrew J. Medford and David S. Sholl},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.09256},
year = {2025}
}