周期性金属有机框架中碳捕获的量子模拟

碳捕获对于钢铁和化工等重工业的脱碳至关重要。具有高比表面积和结构可调性的金属有机框架（MOFs）是CO2捕获的有前景的材料。本研究聚焦于Fe-MOF-74，这是一种具有暴露金属位点的磁性Mott绝缘体，可增强CO2吸附。其强关联电子结构对标准DFT方法提出了挑战，这些方法往往产生不一致的预测。我们首先使用各种DFT泛函对吸附能进行了基准测试，揭示了显著的变异性，并强调了需要更精确的方法，如量子计算提供的方法。然而，实际的量子算法对于周期性材料的模拟远未成熟，特别是当使用平面波基组（通常包含数万个体）时。为解决这一问题，我们采用了一种基于Wannier函数和自然轨道选择的活性空间约简策略。识别出吸附位点周围的局域轨道，并使用MP2自然轨道来改善关联能的收敛。然后在变分量子本征求解器框架内，使用量子数守恒假设计算吸附能。除了经典模拟外，我们还使用基于样本的量子对角化方法进行了量子实验。尽管当前硬件限制了可行模拟的规模，但我们的方法提供了一条更高效和可扩展的前进道路。这些结果推进了量子算法在碳捕获和周期性材料真实模型中的适用性。