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电化学CO$_2$捕获在可还原活性金属-有机框架中的演示

材料科学 2026-01-13 v3 化学物理

摘要

应对气候变化需要行动控制CO2_2污染。直接空气和海洋捕获提供了解此挑战的解决方案。使碳捕获与替代方案(如植树造林和矿化)具有竞争力,需要 fundamentally novel 的方法和想法。其中一种方法是 electrosorption(电化学吸附),目前受限于合适 electrosorbent 的可用性。本文引入一种金属-有机铜-2,3,6,7,10,11-六氢羟基三联苯(Cu3_3(HHTP)2_2)金属-有机框架(MOF),可作为CO2_2捕获的电吸附剂,从而扩展了可用于该过程的材料选材范围。Cu3_3(HHTP)2_2是首个在水电解质中能够进行CO2_2捕获与释放的MOF。通过循环伏安法(CV)、电化学阻抗谱(EIS)、 galvanostatic 电荷放电(GCD)分析以及差分电化学质谱(DEMS),我们演示了可逆的CO2_2电吸附。基于密度泛函理论(DFT)计算,我们提供了电吸附机制的原子尺度见解,并得出结论:高效的CO2_2捕获由铜原子和芳香HHTP配体在Cu3(HHTP)2中的协同作用促进。通过展示Cu3_3(HHTP)2_2——其CO2_2容量为2 mmol g1^{-1},吸热为-20 kJ mol1^{-1}——的适用性,该研究鼓励进一步探索导电可还原活性MOF在寻找优异CO2_2电吸附剂中的应用。

关键词

引用

@article{arxiv.2411.16444,
  title  = {Demonstrating Electrochemical CO$_2$ Capture on Redox-Active Metal-Organic Frameworks},
  author = {Iuliia Vetik and Nikita Žoglo and Akmal Kosimov and Ritums Cepitis and Veera Krasnenko and Huilin Qing and Priyanshu Chandra and Katherine Mirica and Ruben Rizo and Enrique Herrero and Jose Solla-Gullón and Teedhat Trisukhon and Jamie W. Gittins and Alexander C. Forse and Vitali Grozovski and Nadezda Kongi and Vladislav Ivanistsev},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2411.16444},
  year   = {2026}
}

备注

10 pages, 5 figures, supporting information