基于pH无关氧化化学的电化学CO2捕获
化学物理
2025-02-04 v1
摘要
捕获工人源CO2对于减缓气候变化至关重要，而降低能源成本对于大规模部署至关重要。无机碳在水溶液中的溶解度取决于pH值，电化学调制pH值已被作为CO2捕获和释放的手段进行研究。然而，报告的方法由于热力学惩罚而不可避免地产生能源成本。本研究引入一种无关pH的氧化化学，通过改变pH而不直接改变[H+]来大幅降低热力学能源成本。我们展示，TEMPO分子的氧化反应在流化电池中调节pH以实现CO2的捕获和释放，其能源成本仅为2.6 kJ/mol CO2，相当于0.027 eV/分子。我们提出了一个分子模型，基于MD和DFT模拟支持，说明pH降低了7.6，而基本上避免了增加[H+]所导致的熵能成本。我们相信，这一工作展示了pH无关氧化化学在实际和具有成本效益的CO2捕获方面的潜力。
引用
@article{arxiv.2502.01028,
title = {Electrochemical CO2 capture with pH-independent redox chemistry},
author = {Sang Cheol Kim and Marco Gigantino and John Holoubek and Jesse E. Matthews and Junjie Chen and Yaereen Dho and Thomas F. Jaramillo and Yi Cui and Arun Majumdar and Yan-Kai Tzeng and Steven Chu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.01028},
year = {2025}
}