CO$_2$在氨功能化金属有机框架中的化吸的量子模拟
化学物理
2025-12-16 v2 量子物理
摘要
我们进行了一系列计算，使用模拟QPU，借助NVIDIA CUDA-Q平台加速，聚焦于氨功能化金属有机框架（MOF，一种用于CO捕获的有前景的材料）的分子模型。采用变分量子本征值求解器 (VQE) 技术，利用含单度和双度的单位化耦合群聚类法 (UCCSD) 以及自适应 ansatz 从较大材料系统中提取的活性空间。我们探索了(6e,6o)、(8e,8o)和(10e,10o)的活性空间，分别对应12、16和20个量子比特，并使用CUDA-Q的GPU加速态向量模拟器进行仿真。证明了量子门融合可将电路评估时间缩短2-3倍，而参数位移可减少变分收敛所需的迭代次数。ADAPT-VQE方法在所有活性空间上既减少了收敛所需的迭代次数，又减少了电路参数的数量，代价是需要更多的电路评估。将ADAPT-VQE与来自CASSCF计算的1-和2电子积分结合，可在代价计算时间增加的代价下恢复更多关联能。计算了CO结合能，我们观察到活性空间大小增加可导致关联能恢复不均，导致预测的结合能波动，甚至在某些情况下为正（即能量不利）。通过采用更均匀分布活性空间的替代方法来计算结合能，可部分缓解此问题。该工作探索了VQE应用于新型材料系统的应用，并提供了对执行此类计算的各种考虑因素的见解，最终凸显了在近期量子机器上研究化学吸附的挑战。
引用
@article{arxiv.2504.17453,
title = {Quantum simulation of CO$_2$ chemisorption in an amine-functionalized metal-organic framework},
author = {Jonathan R. Owens and Marwa H. Farag and Pooja Rao and Annarita Giani},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.17453},
year = {2025}
}
备注
11 pages, 6 figures