金属有机框架中的氢吸附：核量子效应的作用
化学物理
2015-06-22 v1
摘要
基于巨正则量子化液体密度泛函理论（GC-QLDFT）计算，研究了核量子效应对金属有机框架（MOFs）中分子氢吸附的作用。为此，我们仔细验证了通过拟合Born-Oppenheimer从头算参考数据得到的经典H2-宿主相互作用势。首先使用液体密度泛函理论（LDFT）和巨正则蒙特卡洛（GCMC）方法对氢吸附进行了经典评估。结果与通过将Feynman-Hibbs修正应用于Born-Oppenheimer导出势以及通过巨正则量子化液体密度泛函理论（GC-QLDFT）显式处理的半经典量子效应处理进行了比较。结果与实验数据进行了比较，显示出显著的量子效应和可能的多粒子效应。在对IRMOF-1（MOF-5）进行验证计算后，将GC-QLDFT应用于研究一系列MOFs中H2的吸附，包括IRMOF-4、-6、-8、-9、-10、-12、-14、-16、-18和MOF-177。最后，我们讨论了H2量子流体随压力增加和温度降低的演化。
引用
@article{arxiv.1408.0608,
title = {Hydrogen adsorption in metal-organic frameworks: the role of nuclear quantum effects},
author = {Mohammad Wahiduzzaman and Christian F. J. Walther and Thomas Heine},
journal= {arXiv preprint arXiv:1408.0608},
year = {2015}
}