Nuclear-electronic orbital theory in high-pressure superconducting hydrides and ice: Capturing nuclear quantum effects

核量子效应对于正确描述高压下的氢富材料至关重要。超导氢化物和冰是此类系统的典型代表，要求纳入晶格无谐性和核量子效应，才能正确预测和描述实验中观察到的结构及相变压力。本文表明，核-电子轨道密度泛函理论（NEO-DFT）方法——该方法将指定原子核在与电子同等水平上量子化——能够准确描述超导氢化物和冰中的核量子效应。NEO-DFT 对 H$_3$S 和 D$_3$S 的氢键对称化压力进行了预测，与更昂贵的随机自洽谐和近似（SSCHA）方法进行了基准测试，并预测了 LaH$_{10}$ 在宽范围压力下的正确对称 Fm$\bar{3}$m 结构。NEO-DFT 还对 H$_2$O 和 D$_2$O 从冰 VIII 到冰 X 的相变压力进行了预测，与实验测量一致。NEO 方法的准确性、计算效率和广泛适用性，为这些类型系统的大规模研究开辟了可能。