面向量子计算机上精确的超越玻恩-奥本海默分子模拟：一种基于核-电子冻结自然轨道的自适应变分本征求解器
化学物理
2023-10-03 v1
摘要
零-point 能量和氢隧穿等核量子效应在许多生物和化学过程中起核心作用。核-电子轨道（NEO）方法通过将选定原子核与电子同等对待为量子力学对象来捕捉这些效应。在经典计算机上，求解基于 NEO 的模型所需资源随系统大小呈指数增长。相比之下，量子计算机提供了一种以多项式复杂度 scaling 解决该问题的手段。然而，受当前量子器件限制，NEO 模拟仅限于由最小基组描述的最小系统，而超越玻恩-奥本海默近似的真实模拟需要更复杂的基组。为此，我们将硬件高效的 ADAPT-VQE 方法扩展到冻结自然轨道（FNO）基组下的 NEO 框架中。我们在 H 和 D 分子上证明，NEO-FNO-ADAPT-VQE 方法相对于 NEO 单双激发幺正耦合簇方法（NEO-UCCSD）将 CNOT 计数降低了数个数量级，同时保持所需精度。CNOT 门计数的极度降低足以支持采用 NEO 方法的实际计算——这是向近期量子器件上涉及非经典原子核和非玻恩-奥本海默效应的精确模拟迈出的重要一步。我们进一步表明该方法能捕捉同位素效应，并证明包含关联能可系统性改进对 ZPE 的预测。
引用
@article{arxiv.2310.01302,
title = {Toward Accurate Post-Born-Oppenheimer Molecular Simulations on Quantum Computers: An Adaptive Variational Eigensolver with Nuclear-Electronic Frozen Natural Orbitals},
author = {Anton Nykänen and Aaron Miller and Walter Talarico and Stefan Knecht and Arseny Kovyrshin and Mårten Skogh and Lars Tornberg and Anders Broo and Stefano Mensa and Benjamin C. B. Symons and Emre Sahin and Jason Crain and Ivano Tavernelli and Fabijan Pavošević},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.01302},
year = {2023}
}