在周期性电子结构计算中用量子核电子轨道方法处理质子量子化
计算物理
2022-06-29 v1 化学物理
摘要
核电子轨道（NEO）方法是一种成熟的方法，用于在分子体系中超越通常的玻恩-奥本海默近似对原子核进行量子力学处理。本工作中，我们提出了一种在周期性电子结构计算中实施 NEO 方法的策略，特别关注多组分密度泛函理论（DFT）。NEO-DFT 方法在全电子电子结构代码 FHI-aims 中实现，结合了解析与数值积分技术以及恒等式分解（resolution of the identity）方案以提升计算效率。在验证该实现后，给出了概念验证应用，以说明量子化质子对扩展体系（如二维材料和液-半导体界面）物理性质的影响。具体地，对反式聚乙炔链、氢硼烯片和钛氧化物-水界面进行了周期性 NEO-DFT 计算。结果表明，质子的零点能效应以及电子-质子关联对这些体系的态密度和能带结构有显著影响。这些进展为多组分 DFT 在广泛其他扩展凝聚态体系中的应用奠定了基础。
引用
@article{arxiv.2205.06328,
title = {Nuclear-Electronic Orbital Approach to Quantization of Protons in Periodic Electronic Structure Calculations},
author = {Jianhang Xu and Ruiyi Zhou and Zhen Tao and Christopher Malbon and Volker Blum and Sharon Hammes-Schiffer and Yosuke Kanai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.06328},
year = {2022}
}
备注
8 figures