笛卡尔网格中原子与分子的 DFT 计算

密度泛函理论（DFT）在过去四十年中已成为多电子体系电子结构计算中最通用且最具价值的方法之一。在此我们介绍一种\emph{完全}在笛卡尔网格中进行的变分 DFT 方法的发展。非相对论 Kohn-Sham 方程通过 LCAO-MO 拟设求解。原子中心局域基组、电子密度、分子轨道、两体势直接在网格上构造。我们采用傅里叶卷积方法处理经典库仑势，通过 Ewald 型分解技术将其分为短程和长程相互作用。它对各种感兴趣的性质（如组分能量、总能量、电离能、势能曲线、原子化能等）给出了相当准确且具有竞争力的结果。赝势和完整计算均使用了局域与非局域泛函。虽然多数结果在\emph{均匀}网格中给出，我们也在\emph{非均匀}网格中进行了初步探索尝试，可显著减少计算开销。这为当前全球多数程序所采用的原子中心网格实现提供了一种实用、可行的替代方案。