增强 Kohn-Sham 哈密顿量在分子系统中的可扩展性与适用性
化学物理
2025-03-21 v2 材料科学
人工智能
机器学习
摘要
密度泛函理论（DFT）是量子化学和材料科学中的关键方法，其核心涉及 Kohn-Sham 哈密顿量的构建与求解。尽管其重要性不言而喻，但 DFT 的应用常因构建 Kohn-Sham 哈密顿量所需的计算资源巨大而受限。为此，当前研究利用深度学习模型高效预测分子和晶体哈密顿量，并在神经网络中编码旋转平移对称性。然而，面对大分子，先前模型的可扩展性可能存在问题，导致对基态性质的非物理预测。本研究生成了远大于以往使用量的更大训练集（PubChemQH），并据此创建了一个在物理准确性方面具有可扩展性的 DFT 计算模型。对于本模型，我们引入源自物理原理的损失函数，称为波函数对齐损失（WALoss）。WALoss 通过对预测哈密顿量进行基变换以与观察哈密顿量对齐；因此，所得差异可作为轨道能量差的替代品，使模型在预测分子轨道和总能量方面优于以往可能。WALoss 还显著加速了自洽场（SCF）DFT 计算。本文表明，其实现了总能量预测误差降低了 1347 倍，SCF 计算速度提升了 18%。这些显著的改进为在更大分子系统中实现准确且可应用的预测树立了新基准。
引用
@article{arxiv.2502.19227,
title = {Enhancing the Scalability and Applicability of Kohn-Sham Hamiltonians for Molecular Systems},
author = {Yunyang Li and Zaishuo Xia and Lin Huang and Xinran Wei and Han Yang and Sam Harshe and Zun Wang and Chang Liu and Jia Zhang and Bin Shao and Mark B. Gerstein},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.19227},
year = {2025}
}