轨道依赖密度泛函理论的神经网络蒸馏

密度泛函理论（DFT）在实际多电子计算中提供了定量准确性与计算效率之间的理想平衡。其核心组成部分，交换相关能量泛函，已通过从严格局域近似到具有许多调优参数的非局域和轨道依赖表达式的日益复杂的层次进行了近似。在本文中，我们提出了一种通用方法，使用深度神经网络重写复杂密度泛函，从而允许通过自动微分简化Kohn-Sham势以及更高阶泛函导数的计算，使得能够访问高度非线性的响应函数和力。这些目标是通过使用最近开发的一类稳健的神经网络模型来实现的，该模型能够对泛函（而非函数）进行建模，并显式地强制执行空间对称性。以这种方式处理的泛函被称为全局密度近似，并且可以无缝集成到现有的DFT工作流程中。针对一个包含大量分子结构和流行的meta-广义梯度近似密度泛函的数据集进行了测试，我们成功地消除了来自动能密度的轨道依赖性，并发现了对多种物理系统的高度可迁移性。所提出的框架是通用的，可以扩展到更复杂的轨道和能量依赖泛函，也可以通过专门的数据集进行优化。