利用深度学习克服分子体系无轨道密度泛函理论的壁垒
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2024-03-12 v2 机器学习
化学物理
摘要
无轨道密度泛函理论（OFDFT）是一种量子化学表述，其成本标度低于主流的Kohn-Sham DFT，这日益为当代分子研究所渴求。然而，其精度受限于动能密度泛函，该泛函对在非周期分子体系中的近似 notoriously 困难。本文提出M-OFDFT，一种利用深度学习泛函模型求解分子体系的OFDFT方法。我们将本质非局域性构建入模型，并通过在原子基下以展开系数作为简洁密度表示而使其计算可行。借助解决其中非常规学习挑战的技术，M-OFDFT在以往OFDFT未能触及的广泛分子上达到与Kohn-Sham DFT相当的精度。更具吸引力的是，M-OFDFT对远大于训练所见分子具有良好的外推能力，从而释放OFDFT在研究包括蛋白质在内的大分子时的诱人标度优势，代表了量子化学中精度—效率权衡前沿的推进。
引用
@article{arxiv.2309.16578,
title = {Overcoming the Barrier of Orbital-Free Density Functional Theory for Molecular Systems Using Deep Learning},
author = {He Zhang and Siyuan Liu and Jiacheng You and Chang Liu and Shuxin Zheng and Ziheng Lu and Tong Wang and Nanning Zheng and Bin Shao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.16578},
year = {2024}
}
备注
Published in Nature Computational Science, March 2024. Full paper with supplementary information