当考虑渐近性、非局域性与非均匀性时,无轨道密度泛函理论能正确模拟量子点
材料科学
2019-07-17 v1 计算物理
量子物理
摘要
无轨道密度泛函理论(OF-DFT)原则上可进行百万原子量子模拟,因为其算法仅需相对于电子密度函数进行简单的泛函极小化。在此背景下,OF-DFT 已用于温稠密物质、等离子体、冷金属及合金的模拟。遗憾的是,诸如量子点与团簇(具有高度非均匀电子密度)这类重要体系仍超出 OF-DFT 的适用范围。本工作中,我们通过设计并实现一组精确、可迁移且普适的非局域动能密度泛函族来解决这一百年难题,该泛函族具有正确的渐近性并能处理高度非均匀电子密度。迄今首次,我们表明 OF-DFT 对半导体量子点与金属团簇的电子能量达到接近化学精度,并将电子密度重现至基准的约 5%。因此,本工作表明 OF-DFT 不再局限于近均匀电子密度体系的模拟,而可拓展至团簇与量子点的模拟,并适用于新型材料的理性设计。
引用
@article{arxiv.1812.08952,
title = {Orbital-Free DFT Correctly Models Quantum Dots When Asymptotics, Nonlocality and Nonhomogeneity Are Accounted For},
author = {Wenhui Mi and Michele Pavanello},
journal= {arXiv preprint arXiv:1812.08952},
year = {2019}
}