施加正确的均匀电子气响应是轨道自由密度泛函理论预测密度响应的关键
计算物理
2024-04-04 v2 介观与纳米尺度物理
材料科学
摘要
轨道自由密度泛函理论（OF-DFT）是一种计算上极其有效的工具，可用于建模从室温材料到温稠密物质的电子结构。其精度关键取决于所采用的动能（KE）密度泛函，该泛函必须作为外部输入提供。本工作中，我们考虑了若干非局域和拉普拉斯层级的KE泛函，并使用外部谐波扰动来计算T=0 K下线性及超越线性响应区中的静态密度响应。我们检验了在均匀密度极限下精确条件的满足情况，以及近似KE泛函如何针对真实材料（如Al和Si）对照采用精确KE的Kohn-Sham DFT参考来重现密度响应。结果表明若干泛函在均匀电子气（UEG）极限下违背精确条件。我们发现KE泛函在UEG极限下的精度与强非均匀情形下的精度之间存在强相关性。这从经验上证明了施加均匀密度的UEG响应极限的重要性，并验证了在非局域泛函核的构造中使用Lindhard函数的合理性。该结论通过针对面心立方（fcc）晶格的体相铝（Al）以及具有fcc晶格、体心立方（bcc）晶格和半导体金刚石（cd）晶态的硅（Si）的附加计算得到巩固。对fcc Al以及fcc和bcc Si数据的分析紧密遵循从UEG得出的结论，使我们能将结论推广到受离子诱导密度非均匀性影响的真实系统。
引用
@article{arxiv.2304.11169,
title = {Imposing Correct Jellium Response Is Key to Predict the Density Response by Orbital-Free DFT},
author = {Zhandos A. Moldabekov and Xuecheng Shao and Michele Pavanello and Jan Vorberger and Frank Graziani and Tobias Dornheim},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.11169},
year = {2024}
}